In diesem Zusammenhang erfand er den PR-Slogan Turn on, Tune in, Drop out! [Turn on: „Finde ein Sakrament, das Dich zu Gott bringt und zu Deinem eigenen Körper; geh über Dich hinaus, verwandle Dich!“ - Tune in: „Bleibe wiedergeboren, drücke es aus, beginne ein neues Leben, das Deine Visionen widerspiegelt!“ - Drop out: „Befreie Dich vom äußeren Drama, das so ausgehöhlt und leer ist wie eine TV-Show!

Damit hatte er einen anderen Ansatz als Aldous Huxley, der schon 1953 mit Meskalin experimentierte und seine Erfahrungen in dem einflussreichen Text Die Pforten der Wahrnehmung veröffentlichte. Huxley befürwortete den experimentellen Einsatz von Meskalin ausschließlich für einen kleinen Kreis Intellektueller, Künstler und religiöser Menschen, nicht für die Allgemeinheit. Eine weitere von Leary abweichende therapeutische Anwendung von LSD, in geschütztem Umfeld und mit medizinischer Begleitung, beschreibt Stanislav Grof (Psycholyse).
Timothy Leary sah psychedelische Drogen als Mittel zur Neu-Programmierung des Gehirns, d.h. (in seiner Terminologie) der Aufhebung vorhandener Prägungen und der gleichzeitigen Öffnung für neue Prägungen. Leary betonte den Einfluss von Set (innere Einstellung des Konsumenten zum Zeitpunkt des Rausches), Setting (Umgebung und Umfeld bei der Sitzung) und Dosis, auf den Wirkungsverlauf halluzinogener Drogen.
Nach Leary kann durch günstiges Set und Setting das Entstehen von Psychosen durch Psychedelika verhindert werden. Leary hat also niemals einen unkontrollierten Drogenkonsum gutgeheißen (auch wenn er so missverstanden wurde), welcher schnell fatale Folgen zeigen kann (Psychosen, Suizide). Vielmehr verlangte er einen verantwortungsvollen Umgang mit Drogen und befürwortete Experimente unter professioneller Führung.Erfahrung) universaler Gesetzmäßigkeiten, wie sie im Enneagramm und im sogenannten Schöpfungsstrahl von Gurdjieff dargestellt wurden.
Leary war Mitentwickler der Zeitkammer, eines Vorläufers des Isolationstanks (Samadhi-Tanks). Wie er vor seinem Tod zugab, waren seine LSD-Projekte teilweise von der CIA finanziert, welche die Zahlungen über das National Institute of Mental Health (NIMH) an ihn leitete. Seine Forschung floss in das geheime MKULTRA-Programm der CIA ein.
Neuronaler Schaltkreis nach Leary

Leary entwickelte eine Entwicklungstheorie der acht Bewusstseinsstufen, die das Bewusstsein in Stufen gliedert, die es während der (individuellen und phylogenetischen) Evolution durchlaufen haben soll:
Unter einem Neuronalen Schaltkreis versteht Leary ein „Basisprogramm“ der menschlichen Psyche, das bestimmte Aspekte des Verhaltens steuert. Die Bezeichnung rührt von seiner Annahme her, dass diese Verhaltensmuster und Wahrnehmungsarten in bestimmten Regionen des Gehirns beheimatet seien, und somit letztlich auf Neuronalen Erregungskreisen basieren.
Er glaubte, dass der menschliche Geist am besten durch acht neuronale Erregungsschaltkreise dargestellt werden kann. Jede Etappe, jeder Schaltkreis repräsentiert eine höhere Stufe der Entwicklung als der vorhergehende. Vom ersten, dem am niedrigsten entwickelten, bis zum vierten Schaltkreis sind alle im linken Hirnlappen des Endhirns verankert.
Diese vier Bewusstseinsebenen -- oder hier Schaltkreise genannt -- sind mit dem Überleben von Organismen auf der Erde stark verknüpft. Die Schaltkreise fünf bis acht, von Leary im rechten Hirnlappen vermutet, sind für die zukünftige Entwicklung des Menschen vorgesehen und bei der Mehrheit der Leute heutzutage noch nicht richtig ausgeprägt. Vielmehr kann man davon ausgehen, dass diese sich in einer Art Winterschlaf befinden.
Demnach hat der Mensch mindestens acht prägende Schaltkreise, von denen normalerweise nur die ersten vier benutzt werden:

- Der Bio-Überlebens-Schaltkreis (Bio-survival Circuit) ist für die grundlegenden lebenserhaltenden Maßnahmen zuständig. Er entscheidet ob Objekte entweder als gefährlich oder als sicher eingestuft werden. Der Schaltkreis ist schon im Gehirn der am niedrigsten entwickelten wirbellosen Tiere verankert. Es ist der erste der im Gehirn des Säuglings aktiv wird - kurz nach der Geburt. Leary verbindet diesen Schaltkreis mit Opiaten.
- Der gefühlsbezogene, territoriale Schaltkreis (Emotional Circuit) kümmert sich vorwiegend um die gröbsten Emotionen und unterscheidet nach unterwürfigem oder beherrschendem Verhalten. Er trat in der Evolution als erstes in Wirbeltieren (Vertebrata) auf. Am Menschen wird der Schaltkreis aktiv sobald das Kind laufen lernt. Leary verbindet diesen Schaltkreis mit Alkohol.
- Der semantische Schaltkreis (Dexterity-Symbolism Circuit) ist mit logischem und symbolischem Denken verbunden. Er geht zurück bis zu dem Zeitpunkt als die ersten Hominiden begannen sich vom Rest der Primaten zu unterscheiden, als sie anfingen Werkzeuge zu benutzen und auf zwei Beinen zu gehen. Leary stellt diesen Schaltkreis mit der Wirkung von Koffein, Kokain und anderen Stimulanzien gleich.
- Der sozio-sexuelle Schaltkreis (Social-Sexual Circuit) übernimmt das Betreiben von sozialen Netzwerken und das Übermitteln von Kultur über die Zeiten. Das Entstehen erster sozialer Strukturen in der Gesellschaft ging mit diesem Schaltkreis einher. Leary verband niemals eine Droge damit. Spätere Autoren haben es jedoch mit Ecstasy gleichgesetzt.
- Der neurosomatische Schaltkreis (Neurosomatic Circuit) ist der erste der in der rechten Gehirnhälfte angesiedelt ist. Bei den meisten Menschen ist er und alle weiteren jedoch inaktiv. Er erlaubt es einem, Dinge im multidimensionalen Raum zu erfahren - anstatt der Fähigkeit der meisten Menschen, nur 4-dimensionale Dinge nach Euklids Raumzeit wahrzunehmen. Er soll uns bei zukünftigen Unternehmungen, bei der Erforschung des Weltraum unterstützen. Er tauchte vor ca. 4000 Jahren in den ersten begüterten Gesellschaftsformen auf, in denen die "irdischen Überlebensprobleme" keine Rolle mehr spielten. Eine starke Ausprägung erreichte er mit der Entwicklung der Freizeitgesellschaft im zwanzigsten Jahrhundert. Er ist mit Hedonismus und Erotik in Zusammenhang zu bringen. Leary verbindet den Schaltkreis mit Marijuana, Tantra, Hatha-Yoga und anderen okkulten Techniken oder einfach mit der Erfahrung des freien Falles zur richtigen Zeit.
- Der metaprogrammierende oder bewusstseinsabstrahierende Schaltkreis (Neuroelectric Circuit) steht in Verschmelzung mit dem Bewusstwerden des Geistes, dass er unabhängig von den Mustern und Prägungen der vorhergehenden Schaltkreise agiert. Nach Learys Einschätzung wird dieser Schaltkreis den Weg für telepathische Kommunikation frei machen. Es ist unmöglich den Schaltkreis für diejenigen, die nur mit der linken Hirnhälfte arbeiten und bei denen die fünf vorhergehenden Schaltkreise aktiv sind, zu erreichen. Die Entwicklung dieses Schaltkreises geht mit der um 500 n. Chr. entstandenen Seidenstraße einher. Peyote und Psilocybin charakterisieren diesen Schaltkreis laut Leary.
- Der neurogenetische Schaltkreis (Neurogenetic Circuit) erlaubt Zugriff auf die genetischen Speicherfunktionen der DNA. Er ist verbunden mit den Erinnerungen der vergangenen Leben, dem Buch des Lebens und dem kollektiven Unterbewusstsein wie es C.G. Jung beschrieben hat. Außerdem eröffnet er wesentliche Züge von Unsterblichkeit im Menschen. Wahrscheinlich ist er unter hinduistischen und sufistischen Sekten am Ende des ersten Jahrtausends nach Christus entstanden. Der Schaltkreis wird durch LSD und Raja Yoga angeregt.
- Der neuroatomare Schaltkreis (Neuro-atomic Circuit) eröffnet Zugang zum intergalaktischen, universalen Bewusstsein, welches Leben im Universum voran geht. Er lässt Menschen außerhalb von Raumzeit und dem Zwang von Relativität operieren. Der Schaltkreis steht mit Ketamin in Zusammenhang.
Die Idee solcher Schaltkreise wurde zum Beispiel von Robert Anton Wilson aufgegriffen, der sich in vielen seiner Bücher, unter anderem Quantum Psychology, auf dieses Konzept bezieht.